托莱多城堡雄踞古城的制高点，方正的四边形轮廓配四角高塔，是托莱多天际线上辨识度较高的地标。它的身世层层叠加：渊源可追溯至罗马时代的宫殿，中世纪演变为要塞，十六世纪经卡洛斯一世与腓力二世时期的大改建定下文艺复兴式的样貌，西班牙内战期间的围城战几乎将其夷平，战后又按原样重建，因此今天看到的外墙仍延续着文艺复兴时期的风格。 如今城堡里主要有两处可逛的空间。军事博物馆以时间线讲述西班牙军事史，佩剑、火器、军旗与军服等馆藏相当可观；展线中还嵌着城堡的考古遗迹，罗马、西哥特时期的遗存与阿拉伯时代的内城墙残段就裸露在参观动线旁，像一页页翻开的历史剖面。顶层的卡斯蒂利亚-拉曼恰自治区图书馆则是另一番体验，图书馆位于顶层，可眺望托莱多全城，将老城连绵的屋顶与周边山色尽收眼底。